Coordination Nanosheets Based on Terpyridine–Zinc(II) Complexes: As Photoactive Host Materials

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作者
Takamasa Tsukamoto,Kenji Takada,Ryota Sakamoto,Ryota Matsuoka,Ryojun Toyoda,Hiroaki Maeda,Toshiki Yagi,Michihiro Nishikawa,Naoaki Shinjo,Shuntaro Amano,Tadashi Iokawa,Narutaka Ishibashi,Tsugumi Oi,Koshiro Kanayama,Rina Kinugawa,Yoichiro Koda,Toshiyuki Komura,Shûhei Nakajima,Ryota Fukuyama,Nobuyuki Fuse
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:139 (15): 5359-5366 被引量:126
标识
DOI:10.1021/jacs.6b12810
摘要

Photoluminescent coordination nanosheets (CONASHs) comprising three-way terpyridine (tpy) ligands and zinc(II) ions are created by allowing the two constitutive components to react with each other at a liquid/liquid interface. Taking advantage of bottom-up CONASHs, or flexibility in organic ligand design and coordination modes, we demonstrate the diversity of the tpy-zinc(II) CONASH in structures and photofunctions. A combination of 1,3,5-tris[4-(4′-2,2′:6′,2″-terpyridyl)phenyl]benzene (1) and Zn(BF4)2 affords a cationic CONASH featuring the bis(tpy)Zn complex motif (1-Zn), while substitution of the zinc source with ZnSO4 realizes a charge-neutral CONASH with the [Zn2(μ-O2SO2)2(tpy)2] motif [1-Zn2(SO4)2]. The difference stems from the use of noncoordinating (BF4–) or coordinating and bridging (SO42–) anions. The change in the coordination mode alters the luminescence (480 nm blue in 1-Zn; 552 nm yellow in 1-Zn2(SO4)2). The photophysical property also differs in that 1-Zn2(SO4)2 shows solvatoluminochromism, whereas 1-Zn does not. Photoluminescence is also modulated by the tpy ligand structure. 2-Zn contains triarylamine-centered terpyridine ligand 2 and features the bis(tpy)Zn motif; its emission is substantially red-shifted (590 nm orange) compared with that of 1-Zn. CONASHs 1-Zn and 2-Zn possess cationic nanosheet frameworks with counteranions (BF4–), and thereby feature anion exchange capacities. Indeed, anionic xanthene dyes were taken up by these nanosheets, which undergo quasi-quantitative exciton migration from the host CONASH. This series of studies shows tpy-zinc(II) CONASHs as promising potential photofunctional nanomaterials.
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