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Effective Magnetic Field Regulation of the Radical Pair Spin States in Electrocatalytic CO2 Reduction

格式化 甲酸 单重态 催化作用 化学 光化学 电催化剂 电化学 电子转移 磁场 自旋态 材料科学 电极 无机化学 物理化学 原子物理学 物理 激发态 色谱法 量子力学 生物化学
作者
Haiping Pan,Xingxing Jiang,Zuankai Wang,Qinglong Wang,Mingkui Wang,Yan Shen
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry Letters [American Chemical Society]
卷期号:11 (1): 48-53 被引量:104
标识
DOI:10.1021/acs.jpclett.9b03146
摘要

Regulation of the radical pair spin states allows effective optimization of the electrocatalytic CO2 reduction reaction. This study for the first time reports an experimental observation of significantly boosting the catalytic activity of tin nanoparticle catalysts by an external magnetic field for electrocatalytic CO2 reduction to formate/formic acid. We reveal that enhancing the amount of singlet radical pairs via magnetic field-facilitated triplet → singlet spin evolution can significantly increase the catalytic activity toward an efficient overall electrochemical CO2 reduction reaction. When a common Sn nanoparticle electrode was used as an example, in a constant applied magnetic field (about 0.9 T), the yield of formic acid can be nearly doubled compared to that of zero magnetic field. This finding suggests the merits of radical pair spin states in the electron-transfer process and paves the way toward high formate production in electrocatalytic reduction of CO2.
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