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CuO@TiO2 Hollow Cubes Enable Highly Selective and Stable Photocatalytic Non‐Oxidative Methane Coupling to Ethylene

材料科学 甲烷氧化偶联 光催化 甲烷 乙烯 联轴节(管道) 化学工程 光化学 催化作用 有机化学 复合材料 工程类 化学
作者
Xiaojun Guo,Yuqi Geng,Qingshan Zhu
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
标识
DOI:10.1002/adfm.202521714
摘要

Abstract Photocatalytic non‐oxidative coupling of methane (PNOCM) provides a green and sustainable route to the synthesis of ethylene (C 2 H 4 ). TiO 2 intrinsically can activate CH 4 through photogenerated holes. However, taking advantage of this property for highly selective C 2 H 4 production remains a significant challenge. Herein, CuO nanoparticles loaded hollow cubic TiO 2 (CuO@hcTiO 2 ) nanoparticles are synthesized via hydrolytic‐crystallization constrained morphology engineering combined with a chemical precipitation method. It exhibited an outstanding C 2 H 4 selectivity of 97.7% and a production efficiency of 3937.2 µmol g −1 CuO h −1 , with excellent stability reaching 30 h. Compared with reported TiO 2 based photocatalysts, the selectivity of C 2 H 4 from CuO@TiO 2 increased by 2~20 fold. Mechanistic investigations suggest that CuO nanoparticles loaded on TiO 2 act as active sites for * CH 3 capture due to the partially filled d orbitals. And the type‐I heterojunction between CuO and TiO 2 promotes photogenerated holes migration from TiO 2 to the CuO, facilitating the dehydrogenation of adsorbed * CH 3 to * CH 2 and subsequent coupling to C 2 H 4 . This work provides a promising strategy for designing photocatalysts to efficiently synthesis C 2 H 4 via PNOCM.
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