Tailored Bond Heterogeneity through High-Entropy Doping for Efficient Acidic Water Oxidation

化学 兴奋剂 无机化学 化学工程 多相催化 催化作用 氢键 氧化还原 基质(水族馆) 分子
作者
Sihwa Lee,Jaehyuk Shim,Kangjae Lee,Yunjae Yu,Yun Do Kim,Yoon Jung,Seungwoo Yoo,Hyunsoo Ji,Seungwook Baek,Hahyung Yu,Sung Eun Chun,Megalamane S. Bootharaju,Kug-Seung Lee,Sung-Pyo Cho,Minho Kim,Taeghwan Hyeon,Yung-Eun Sung,Byoung-Hoon Lee
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:148 (20): 20720-20730 被引量:2
标识
DOI:10.1021/jacs.6c02500
摘要

Ru-based catalysts are promising alternatives to Ir for the oxygen evolution reaction in proton exchange membrane water electrolysis, yet their practical deployment is hindered by rapid dissolution in acidic environments. Conventional elemental doping microscopically improves stability through localized Ru–O–dopant interactions but fails to stabilize undoped regions, while high-entropy materials provide macroscopic structural robustness at the cost of active-site dilution. Here, we introduce a high-entropy doping (HED) strategy that integrates multiple foreign elements at the atomic dopant level to achieve both atomic-scale and lattice-scale stabilization. The resulting Ru–O bond heterogeneity microscopically optimizes the electronic structure of active Ru sites toward catalytic optimality, while multiaxial lattice distortion enhances macroscopic structural integrity and suppresses dissolution. The optimized HED 1 /RuO 2 delivers long-term durability with a stability number (S-number) of 2.4 × 10 6, approaching IrO 2 benchmarks.
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