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Aqueous Magnesium-Ion Battery Anode with 75,000 Cycles Lifespan

离域电子 化学 阳极 离解(化学) 水溶液 化学物理 离子 化学工程 降级(电信) 电极 金属 同种类的 拉伤 氧气 纳米技术 动能 剪切(地质) 结构稳定性 水溶液中的金属离子 储能 自行车 应变能 析氧 电池(电) 电化学 分子动力学 导电体 电子 纳米颗粒
作者
Yu Wu,Shunning Li,Bowen Jin,Yusen Yang,Jiahui Zeng,Mingfei Shao,Feng Pan,Xue Duan
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:148 (8): 8873-8883 被引量:2
标识
DOI:10.1021/jacs.5c21656
摘要

Aqueous magnesium-ion batteries (AMIBs) are garnering growing interest due to their abundant resources, inherent safety, and low cost. However, the strong Mg 2+ –H 2 O interaction results in bulky hydrated metal ions that diffuse sluggishly within host materials, leading to structural degradation and poor cycling performance. Here, we report a strain delocalization strategy to preserve structural robustness and achieve ultrastable cycling stability of AMIBs by using self-ordered Ta-doped MoO 3 (MoTaO x ) nanotube array electrodes. Oxygen vacancies within MoTaO x can facilitate the accommodation and dissociation of interlayer H 2 O molecules, leading to the formation of a Ta–OH···OH 2 configuration. This reduces the kinetic energy barrier for Mg 2+ diffusion, resulting in the uniform magnesiation of MoTaO x, where the rigid Ta–O bonds further enable delocalization of mechanical strain throughout the host, conferring a shear strain tolerance of ∼95% during magnesiation. The MoTaO x electrode exhibits stable operation over 75,000 cycles and delivers a cumulative capacity of 7.2 kAh g –1, significantly surpassing previous reports. These findings elucidate the sluggish H 2 O co-intercalation-induced localized strain as a degradation pathway and establish vacancy-pinned, water-regulated magnesiation for delocalization of strain as a viable design principle for developing long-lifespan AMIBs with high capacity.
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