MOF-derived single site catalysts with Electron-Rich Fe-N4 sites for efficient elimination of trichloroacetamide DBP

选择性 催化作用 化学 吸附 循环伏安法 咪唑酯 煅烧 沸石咪唑盐骨架 无机化学 纳米颗粒 傅里叶变换红外光谱 电化学 衰减全反射 化学工程 材料科学 红外光谱学 纳米技术 电极 金属有机骨架 物理化学 有机化学 工程类
作者
Yao‐Yin Lou,Shuhu Yin,Jian Yang,Lifei Ji,Jia-Yi Fang,Shengqi Zhang,Mingbao Feng,Xin Yu,Yanxia Jiang,Shi‐Gang Sun
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier]
卷期号:446: 137060-137060 被引量:26
标识
DOI:10.1016/j.cej.2022.137060
摘要

Herein, Fe/Co was firstly co-doped on zeolitic imidazolate framework-8 and then calcination to form electron-rich Fe-N4 single site catalysts ( eFeNSCs). The eFeNSCs are composed of FeCo nanoparticles (∼5 nm) surrounded by Fe-N4 active sites, giving the sites negatively charged. The electrochemical in-situ Fourier transform infrared reflection (FTIR) spectroscopy and linear sweep voltammetry analysis demonstrate that the eFeNSCs promote the adsorption of trichloroacetamide and facilitate the C-Cl bond breaking, following a concerted mechanism. Over 97% trichloroacetamide removal, 90% of dechlorination selectivity, and 37% of current efficiency were achieved on eFeNSCs within 90 min at −1.2 V, which are significantly superior to Fe-N4 single site catalysts (FeNSCs) without FeCo nanoparticle. The high dechlorination selectivity of the eFeNSCs brought in the lower genotoxicity of the treated solution, which has been firstly demonstrated by SOS/umu tests. This study provides a new strategy in designing electron-rich single sites electrocatalysts for efficient elimination of disinfection by-products.
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