Comparative study of propane dehydrogenation over V-, Cr-, and Pt-based catalysts: Time on-stream behavior and origins of deactivation

脱氢 化学 催化作用 丙烷 催化循环 金属 无机化学 氧化磷酸化 化学工程 有机化学 生物化学 工程类
作者
Sergey Sokolov,Mariana Stoyanova,Uwe Rodemerck,David Linke,Evgenii V. Kondratenko
出处
期刊:Journal of Catalysis [Elsevier BV]
卷期号:293: 67-75 被引量:151
标识
DOI:10.1016/j.jcat.2012.06.005
摘要

Catalytic performance of VOx/MCM-41 possessing highly dispersed VOx species in non-oxidative propane dehydrogenation (DH) was compared with that of industrially relevant CrOx/MCM-41 and Pt–Sn/Al2O3 over four DH (24 h on-stream) and oxidative regeneration cycles. The effect of reduction with H2 on the catalysts DH properties was also investigated. VOx/MCM-41 in both oxidized and reduced form showed superior time on-stream stability in all DH cycles and its activity could be fully recovered by oxidative regeneration. In situ time-resolved UV/Vis spectroscopy and temperature-programmed oxidation of the used catalysts enabled us to elucidate the origins of the catalysts deactivation. In a single DH cycle, the formation of carbon deposits is the main reason for the deactivation. Activity loss of CrOx/MCM-41 and Pt–Sn/Al2O3 from cycle to cycle was caused by structural changes in the catalytically active metal/metal oxide species. In contrast to these two catalysts, the structure of active VOx species on MCM-41 was not changed during the DH/regeneration cycles, which is the reason for stable performance of the latter catalyst.
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