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Oxide Defect Engineering Enables to Couple Solar Energy into Oxygen Activation

化学 催化作用 化学吸附 氧化物 光化学 激进的 化学能 氧气 化学反应 太阳能 纳米技术 化学工程 有机化学 材料科学 生物 工程类 生态学
作者
Ning Zhang,Xiyu Li,Huacheng Ye,Shuangming Chen,Huanxin Ju,Daobin Liu,Yue Lin,Wei Ye,Chengming Wang,Qian Xu,Junfa Zhu,Li Song,Jun Jiang,Yujie Xiong
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:138 (28): 8928-8935 被引量:951
标识
DOI:10.1021/jacs.6b04629
摘要

Modern development of chemical manufacturing requires a substantial reduction in energy consumption and catalyst cost. Sunlight-driven chemical transformation by metal oxides holds great promise for this goal; however, it remains a grand challenge to efficiently couple solar energy into many catalytic reactions. Here we report that defect engineering on oxide catalyst can serve as a versatile approach to bridge light harvesting with surface reactions by ensuring species chemisorption. The chemisorption not only spatially enables the transfer of photoexcited electrons to reaction species, but also alters the form of active species to lower the photon energy requirement for reactions. In a proof of concept, oxygen molecules are activated into superoxide radicals on defect-rich tungsten oxide through visible-near-infrared illumination to trigger organic aerobic couplings of amines to corresponding imines. The excellent efficiency and durability for such a highly important process in chemical transformation can otherwise be virtually impossible to attain by counterpart materials.
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