Stabilizing Copper by a Reconstruction-Resistant Atomic Cu–O–Si Interface for Electrochemical CO2 Reduction

催化作用 电化学 化学 选择性 无定形固体 还原(数学) 化学工程 纳米技术 物理化学 结晶学 电极 材料科学 有机化学 几何学 数学 工程类
作者
Xin Tan,Kaian Sun,Zewen Zhuang,Botao Hu,Yu Zhang,Qinggang Liu,Chang He,Zhiyuan Xu,Chang Chen,Hai Xiao,Chen Chen,Chen Chen,Chen Chen
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (15): 8656-8664 被引量:204
标识
DOI:10.1021/jacs.3c01638
摘要

Copper (Cu), a promising catalyst for electrochemical CO2 reduction (CO2R) to multi-electron reduction products, suffers from an unavoidable and uncontrollable reconstruction process during the reaction, which not only may lead to catalyst deactivation but also brings great challenges to the exploration of the structure-performance relationship. Herein, we present an efficient strategy for stabilizing Cu with silica and synthesize reconstruction-resistant CuSiOx amorphous nanotube catalysts with abundant atomic Cu-O-Si interfacial sites. The strong interfacial interaction between Cu and silica makes the Cu-O-Si interfacial sites ultrastable in the CO2R reaction without any apparent reconstruction, thus exhibiting high CO2-to-CH4 selectivity (72.5%) and stability (FECH4 remains above 60% after 12 h of test). A remarkable CO2-to-CH4 conversion rate of 0.22 μmol cm-2 s-1 was also achieved in a flow cell device. This work provides a very promising route for the design of highly active and stable Cu-based CO2R catalysts.
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