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Efficient activation of peroxymonosulfate on CuS@MIL-101(Fe) spheres featured with abundant sulfur vacancies for coumarin degradation: Performance and mechanisms

化学 硫黄 催化作用 电子顺磁共振 氧化还原 激进的 硫酸盐 光化学 降级(电信) 核化学 无机化学 有机化学 物理 电信 核磁共振 计算机科学
作者
Chan Zhou,Lei Zhu,Lin Deng,Haojie Zhang,Hanxuan Zeng,Zhou Shi
出处
期刊:Separation and Purification Technology [Elsevier BV]
卷期号:276: 119404-119404 被引量:75
标识
DOI:10.1016/j.seppur.2021.119404
摘要

For improving the catalytic activity and recyclability of CuS in Fenton-like reaction processes, novel sulfur vacancies-enriched [email protected](Fe) was constructed, characterized, and examined as heterogeneous catalysts for activating peroxymonosulfate (PMS) to degrade coumarin (COU). Thanks to the redox pairs of Fe3+/Fe2+, Cu+/Cu2+, S2−/S22−/S0/sulfate species, copper-iron synergistic effect and sulfur vacancies, the [email protected](Fe) realized a complete removal of COU (30 μM) in 10 min with reaction rate constant of 0.577 min−1, which was 11.1 and 17.0 times of CuS and MIL-101(Fe), respectively. The effect of various experimental conditions (i.e., initial pH, [email protected](Fe) dosage, PMS concentration, and background anions) on COU degradation was discussed, and the stability and versatility of [email protected](Fe) was studied as well. Radical scavenging experiments and electron paramagnetic resonance (EPR) spectroscopy identified •OH and 1O2 as the main reactive oxygen species (ROS). Finally, the possible mechanism of higher COU degradation efficiency in the [email protected](Fe) activated PMS system and the degradation pathways were also deeply explored. Consequently, this work provided a novel insight into construction of sulfur vacancies-enriched heterogeneous catalysts for efficiently activating PMS for refractory organic pollutants elimination.
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