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CO 2 Selective Hydrogenation to Methanol Catalyzed by CuZn Active Sites Confined in Silicalite-1 Zeolite

催化作用 甲醇 沸石 选择性 化学 格式化 甲酸甲酯 产量(工程) 傅里叶变换红外光谱 无机化学 漫反射红外傅里叶变换 多相催化 初湿浸渍 纳米颗粒 协同催化 红外光谱学 化学工程 反应中间体 硅酸盐 反应机理 有机化学
作者
Aoran Tang,Guangjun Wu,Yuchao Chai,Landong Li
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:15 (23): 19984-19993 被引量:11
标识
DOI:10.1021/acscatal.5c05527
摘要

The selective hydrogenation of CO 2 to methanol represents a promising strategy for mitigating CO 2 emissions while simultaneously producing valuable chemicals and fuels. Nonetheless, achieving high methanol selectivity and long-term catalyst stability remains a significant challenge, especially for classic CuZn-based catalysts. In this study, we introduce a simple postsynthesis method to generate abundant hydroxyl nests on pure silicate zeolite (S-1), designated as S-1-treated. Uniform CuZn nanoparticles were subsequently encapsulated within the S-1-treated zeolite via wetness impregnation. The obtained CuZn@S-1 catalyst exhibited high catalytic performance, achieving a stable methanol space-time yield (STY) of 10.1 mmol g cat –1 h –1 and a methanol selectivity of 91.0%. Moreover, this catalyst demonstrated good stability, maintaining performance for 240 h on-stream. In situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy (DRIFTS) analyses further confirmed the preferential formate reaction pathway for methanol formation over that of the CuZn@S-1 catalyst. This research provides a well-defined structure–activity relationship, underscoring the efficacy of zeolite-supported catalysis in addressing complex chemical transformations.
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