Balancing reactant adsorption for ultra-stable electrocatalytic methanol oxidation reaction

甲醇 吸附 化学 氧化还原 化学工程 无机化学 物理化学 有机化学 工程类
作者
Yang Liu,Ruyan Wu,Yongzhen Jin,Jiaye Dong,Hongju Li,Jianhui Wang
出处
期刊:eScience [Elsevier BV]
卷期号:5 (6): 100430-100430 被引量:34
标识
DOI:10.1016/j.esci.2025.100430
摘要

The practical application of the electrocatalytic methanol oxidation reaction (EMOR) has long been hindered by the lack of active and stable catalysts. Herein, we report a unique dealloyed PtMn catalyst on carbon cloth ( d -PtMn/CC) characterized by a compressively strained Pt surface and a Mn concentration-gradient core. This d -PtMn/CC catalyst demonstrates EMOR activity that is 7–14 times higher than that of conventional Pt/CC catalysts in all-pH electrolytes, while exhibiting exceptional resistance to catalytic poisoning over a broad potential range of 0.4 to 1.2 V vs. reversible hydrogen electrode (RHE). When employed in direct methanol fuel cells, it achieves 111.6 mW cm −2 for over 10 hours at ultralow 0.59 mg Pt cm −2 , substantially outperforming commercial Pt/C catalysts. Comparative analyses of adsorbed reactants/intermediates revealed that imbalanced adsorption of reactants on the catalyst surface is the primary cause of EMOR poisoning. The d -PtMn/CC catalyst, benefiting from surface compressive strain and ligand effects, maintains balanced reactant adsorption over the wide potential range, thereby achieving ultra-stable EMOR performance. These findings not only resolve the longstanding controversy regarding EMOR poisoning mechanism but also identify the effectiveness of the “ligand + surface strain” strategy in DMFCs, facilitating its practical applications.
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