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Silver and Copper Dual Single Atoms Boosting Direct Oxidation of Methane to Methanol via Synergistic Catalysis

催化作用 甲醇 甲烷 选择性 化学 贵金属 吸附 Atom(片上系统) 无机化学 化学工程 光化学 组合化学 物理化学 有机化学 嵌入式系统 工程类 计算机科学
作者
Baiyang Yu,Lu Cheng,Sheng Dai,Yongjun Jiang,Bing Yang,Hong Li,Yi Zhao,Jing Xu,Ying Zhang,Chengsi Pan,Xiaoming Cao,Yongfa Zhu,Yang Lou
出处
期刊:Advanced Science [Wiley]
卷期号:10 (26): e2302143-e2302143 被引量:75
标识
DOI:10.1002/advs.202302143
摘要

Rationally constructing atom-precise active sites is highly important to promote their catalytic performance but still challenging. Herein, this work designs and constructs ZSM-5 supported Cu and Ag dual single atoms as a proof-of-concept catalyst (Ag1 -Cu1 /ZSM-5 hetero-SAC (single-atom catalyst)) to boost direct oxidation of methane (DOM) by H2 O2 . The Ag1 -Cu1 /ZSM-5 hetero-SAC synthesized via a modified co-adsorption strategy yields a methanol productivity of 20,115 µmol gcat -1 with 81% selectivity at 70 °C within 30 min, which surpasses most of the state-of-the-art noble metal catalysts. The characterization results prove that the synergistic interaction between silver and copper facilitates the formation of highly reactive surface hydroxyl species to activate the C-H bond as well as the activity, selectivity, and stability of DOM compared with SACs, which is the key to the enhanced catalytic performance. This work believes the atomic-level design strategy on dual-single-atom active sites should pave the way to designing advanced catalysts for methane conversion.
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