Selective Asymmetric Hydrogenation of Waste Polyethylene Terephthalate via Controlled Sorption through Precisely Tuned Moderate Acid Sites

化学 吸附 聚对苯二甲酸乙二醇酯 聚乙烯 有机化学 不对称氢化 化学工程 高分子化学 催化作用 对映选择合成 吸附 复合材料 工程类 材料科学
作者
Yue Zhu,Zhouying Mao,Weixiang Wu,Buxing Han,Qingqing Mei
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:147 (12): 10662-10677 被引量:10
标识
DOI:10.1021/jacs.5c01209
摘要

The partial hydrogenation of waste polyethylene terephthalate (PET) offers a great opportunity to produce valuable chemicals, yet achieving precise catalytic control remains challenging. Herein, for the first time, we realized one-pot selective hydrogenation of waste PET to p-toluic acid (p-TA) with a record-high yield of 53.4%, alongside a 36.4% yield of p-xylene (PX), using a specially designed PtW/MCM-48 catalyst. Mechanistic investigations revealed that the exceptional catalytic performance arises from synergistic interaction between Pt nanoparticles and WOx species. Low-valent WOx enhances Pt dispersion, while Pt stabilizes WOx as low-polymerized polytungstates. The moderate acidity of PtW1.5/MCM-48 ensures controlled desorption of p-TA, preventing overhydrogenation to PX. The catalyst demonstrated robust performance with real-world PET waste. Life cycle assessment and technical and economic evaluation further highlight its practical feasibility. This study establishes a sustainable pathway for PET chemical upcycling and provides a framework for designing advanced catalysts for selective hydrogenation reactions, addressing critical challenges in circular chemistry and plastic waste management.
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