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Electrocatalytic synthesis of adipic acid coupled with H2 production enhanced by a ligand modification strategy

己二酸 环己酮 化学 环己醇 水溶液 催化作用 有机化学 无机化学
作者
Zhenhua Li,Xiaofan Li,Hua Zhou,Yan Xu,Simin Xu,Yue Ren,Yifan Yan,Jiangrong Yang,Kaiyue Ji,Li Li,Ming Xu,Mingfei Shao,Xianggui Kong,Xiaoming Sun,Haohong Duan
出处
期刊:Nature Communications [Nature Portfolio]
卷期号:13 (1): 5009-5009 被引量:162
标识
DOI:10.1038/s41467-022-32769-0
摘要

Abstract Adipic acid is an important building block of polymers, and is commercially produced by thermo-catalytic oxidation of ketone-alcohol oil (a mixture of cyclohexanol and cyclohexanone). However, this process heavily relies on the use of corrosive nitric acid while releases nitrous oxide as a potent greenhouse gas. Herein, we report an electrocatalytic strategy for the oxidation of cyclohexanone to adipic acid coupled with H 2 production over a nickel hydroxide (Ni(OH) 2 ) catalyst modified with sodium dodecyl sulfonate (SDS). The intercalated SDS facilitates the enrichment of immiscible cyclohexanone in aqueous medium, thus achieving 3.6-fold greater productivity of adipic acid and higher faradaic efficiency (FE) compared with pure Ni(OH) 2 (93% versus 56%). This strategy is demonstrated effective for a variety of immiscible aldehydes and ketones in aqueous solution. Furthermore, we design a realistic two-electrode flow electrolyzer for electrooxidation of cyclohexanone coupling with H 2 production, attaining adipic acid productivity of 4.7 mmol coupled with H 2 productivity of 8.0 L at 0.8 A (corresponding to 30 mA cm −2 ) in 24 h.
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