Cu/Biochar Bifunctional Catalytic Removal of COS and H2S:H2O Dissociation and CuO Anchoring Enhanced by Pyridine N

双功能 生物炭 催化作用 离解(化学) 吡啶 锚固 化学 无机化学 核化学 物理化学 有机化学 药物化学 热解 结构工程 工程类
作者
Xiang Li,Xueqian Wang,Yuan Li,Langlang Wang,Yixing Ma,Rui Cao,Yibing Xie,Yiran Xiong,Ping Ning
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:58 (10): 4802-4811 被引量:37
标识
DOI:10.1021/acs.est.3c08914
摘要

Economic and environmentally friendly strategies are needed to promote the bifunctional catalytic removal of carbonyl sulfide (COS) by hydrolysis and hydrogen sulfide (H2S) by oxidation. N doping is considered to be an effective strategy, but the essential and intrinsic role of N dopants in catalysts is still not well understood. Herein, the conjugation of urea and biochar during Cu/biochar annealing produced pyridine N, which increased the combined COS/H2S capacity of the catalyst from 260.7 to 374.8 mg·g-1 and enhanced the turnover frequency of H2S from 2.50 × 10-4 to 5.35 × 10-4 s-1. The nucleophilic nature of pyridine N enhances the moderate basic sites of the catalyst, enabling the attack of protons and strong H2O dissociation. Moreover, pyridine N also forms cavity sites that anchor CuO, improving Cu dispersion and generating more reactive oxygen species. By providing original insight into the pyridine N-induced bifunctional catalytic removal of COS/H2S in a slightly oxygenated and humid atmosphere, this study offers valuable guidance for further C═S and C-S bond-breaking in the degradation of sulfur-containing pollutants.
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