Interfacial Electric Fields Transform Brown Carbon Formation: Accelerate Radical Coupling toward Strong Light-Absorbing Products

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作者
Yangyang Liu,Kejian Li,Qiuyue Ge,Longqian Wang,Wenbo You,Kedong Gong,Jianpeng Ao,Lifang Xie,Wei Wang,Le Yang,Runbo Wang,Jilun Wang,Licheng Wang,Minglu Ma,Tingting Huang,Tao Wang,Minbiao Ji,Hongbo Fu,Jianmin Chen,Liwu Zhang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:147 (44): 40182-40195 被引量:5
标识
DOI:10.1021/jacs.5c08398
摘要

)─a level that surpasses many previously reported pathways. The aging rate can be increased by up to 2 orders of magnitude compared to bulk solutions due to selective radical-radical coupling polymerization. This is driven by promoted intermolecular energy transfer between direction-oriented excited methoxyphenol molecules and reduced energy barriers via stabilized dimer intermediates in the presence of a strong interfacial electric field, as evidenced by high-resolution spectroscopy and quantum calculations. Our study underscores the catalytic role of electric fields in the browning process, reshaping our understanding of atmospheric photochemical aging and highlighting an overlooked driver of BrC formation with far-reaching implications for aerosol reactivity and atmospheric processes.
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