Highly disordered amorphous Li-battery electrolytes

无定形固体 材料科学 电池(电) 电解质 结晶学 热力学 化学 物理化学 物理 电极 功率(物理)
作者
Yuntong Zhu,Zachary D. Hood,Haemin Paik,Pedro B. Groszewicz,Steffen Emge,Farheen N. Sayed,Chengjun Sun,Moran Balaish,David Ehre,Lincoln J. Miara,Anatoly I. Frenkel,Igor Lubomirsky,Clare P. Grey,Jennifer L. M. Rupp
出处
期刊:Matter [Elsevier]
卷期号:7 (2): 500-522
标识
DOI:10.1016/j.matt.2023.12.004
摘要

Summary

"Medium-entropy" highly disordered amorphous Li garnets, with ≥4 unique local bonding units (LBUs), hold promise for use as solid-state electrolytes in hybrid or all-solid-state batteries owing to their grain-boundary-free nature and low-temperature synthesis requirement. Through this work, we resolved the local structure of amorphous Li garnet and understood their implication for Li dynamics. These medium-entropy amorphous structures possess unique characteristics with edge- and face-sharing LBUs, not conforming to the classic Zachariasen glass formation rules, and can be synthesized in a wide but processing-friendly temperature range (<680°C). Within these amorphous structures, Li and Zr are identified as the network formers and La as network modifier, with maxima in Li dynamics observed for smaller Li–O and Zr–O coordination; this structure understanding serves as a baseline for identifying additional network formers to further modulate Li transport. Our insight provides fundamental guidelines for the structure and phase design for amorphous Li garnets and paves the way for their integration in next-generation batteries.
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