亲爱的研友该休息了!由于当前在线用户较少,发布求助请尽量完整的填写文献信息,科研通机器人24小时在线,伴您度过漫漫科研夜!身体可是革命的本钱,早点休息,好梦!

Dynamics and control of active sites in hierarchically nanostructured cobalt phosphide/chalcogenide-based electrocatalysts for water splitting

磷化物 分解水 X射线吸收光谱法 析氧 材料科学 硫系化合物 价(化学) 化学工程 催化作用 化学 电化学 无机化学 过渡金属 吸收光谱法 物理化学 光催化 生物化学 物理 有机化学 电极 量子力学 工程类 冶金
作者
Yonggui Zhao,Nanchen Dongfang,Carlos A. Triana,Chong Huang,Rolf Erni,Wenchao Wan,Jingguo Li,Dragos Stoian,Long Pan,Ping Zhang,Jinggang Lan,Marcella Iannuzzi,Greta R. Patzke
出处
期刊:Energy and Environmental Science [The Royal Society of Chemistry]
卷期号:15 (2): 727-739 被引量:101
标识
DOI:10.1039/d1ee02249k
摘要

The rational design of efficient electrocatalysts for industrial water splitting is essential to generate sustainable hydrogen fuel. However, a comprehensive understanding of the complex catalytic mechanisms under harsh reaction conditions remains a major challenge. We apply a self-templated strategy to introduce hierarchically nanostructured "all-surface" Fe-doped cobalt phosphide nanoboxes (Co@CoFe-P NBs) as alternative electrocatalysts for industrial-scale applications. Operando Raman spectroscopy and X-ray absorption spectroscopy (XAS) experiments were carried out to track the dynamics of their structural reconstruction and the real catalytically active intermediates during water splitting. Our operando analyses reveal that partial Fe substitution in cobalt phosphides promotes a structural reconstruction into P-Co-O-Fe-P configurations with low-valence metal centers (M0/M+) during the hydrogen evolution reaction (HER). Results from density functional theory (DFT) demonstrate that these in situ reconstructed configurations significantly enhance the HER performance by lowering the energy barrier for water dissociation and by facilitating the adsorption/desorption of HER intermediates (H*). The competitive activity in the oxygen evolution reaction (OER) arises from the transformation of the reconstructed P-Co-O-Fe-P configurations into oxygen-bridged, high-valence CoIV-O-FeIV moieties as true active intermediates. In sharp contrast, the formation of such CoIII/IV-O-FeIII/IV moieties in Co-FeOOH is hindered under the same conditions, which outlines the key advantages of phosphide-based electrocatalysts. Ex situ studies of the as-synthesized reference cobalt sulfides (Co-S), Fe doped cobalt selenides (Co@CoFe-Se), and Fe doped cobalt tellurides (Co@CoFe-Te) further corroborate the observed structural transformations. These insights are vital to systematically exploit the intrinsic catalytic mechanisms of non-oxide, low-cost, and robust overall water splitting electrocatalysts for future energy conversion and storage.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
大幅提高文件上传限制,最高150M (2024-4-1)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
科目三应助害羞的紫伊采纳,获得10
7秒前
9秒前
落伍少年发布了新的文献求助10
14秒前
落伍少年完成签到,获得积分10
22秒前
28秒前
快递乱跑完成签到 ,获得积分10
31秒前
34秒前
42秒前
尊敬曼岚完成签到,获得积分20
45秒前
吕懿发布了新的文献求助10
59秒前
rocky15应助messi采纳,获得10
1分钟前
1分钟前
phentjn发布了新的文献求助10
1分钟前
思源应助科研通管家采纳,获得10
1分钟前
Raymond D完成签到,获得积分10
1分钟前
1分钟前
smile完成签到 ,获得积分10
1分钟前
早晚完成签到 ,获得积分10
2分钟前
无敌LI完成签到 ,获得积分10
2分钟前
抹颜完成签到 ,获得积分10
2分钟前
秋雪瑶应助Huang采纳,获得10
2分钟前
Pma19完成签到,获得积分10
3分钟前
3分钟前
洗洗完成签到,获得积分10
3分钟前
3分钟前
khaosyi完成签到 ,获得积分10
3分钟前
orixero应助科研通管家采纳,获得10
3分钟前
丘比特应助科研通管家采纳,获得10
3分钟前
3分钟前
七七完成签到 ,获得积分10
3分钟前
吕懿发布了新的文献求助10
3分钟前
jyy完成签到,获得积分10
4分钟前
pass完成签到 ,获得积分10
4分钟前
rocky15应助吕懿采纳,获得10
4分钟前
4分钟前
jojo完成签到 ,获得积分10
4分钟前
Huang发布了新的文献求助10
4分钟前
YYxz驳回了所所应助
5分钟前
小二郎应助鲸落采纳,获得10
5分钟前
5分钟前
高分求助中
Un calendrier babylonien des travaux, des signes et des mois: Séries iqqur îpuš 1036
Sustainable Land Management: Strategies to Cope with the Marginalisation of Agriculture 1000
Corrosion and Oxygen Control 600
Heterocyclic Stilbene and Bibenzyl Derivatives in Liverworts: Distribution, Structures, Total Synthesis and Biological Activity 500
重庆市新能源汽车产业大数据招商指南(两链两图两池两库两平台两清单两报告) 400
Division and square root. Digit-recurrence algorithms and implementations 400
行動データの計算論モデリング 強化学習モデルを例として 400
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 有机化学 工程类 生物化学 纳米技术 物理 内科学 计算机科学 化学工程 复合材料 遗传学 基因 物理化学 催化作用 电极 光电子学 量子力学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 2545467
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 2175634
关于积分的说明 5600159
捐赠科研通 1896337
什么是DOI,文献DOI怎么找? 946226
版权声明 565355
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 503552