Dual Regulation of Charge Separation and the Oxygen Reduction Pathway by Encapsulating Phosphotungstic Acid into the Cationic Covalent Organic Framework for Efficient Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production

磷钨酸 材料科学 光催化 过氧化氢 共价有机骨架 阳离子聚合 化学工程 光化学 催化作用 氧气 共价键 选择性 化学 多孔性 有机化学 高分子化学 复合材料 工程类
作者
Qinfeng Rong,Xianlan Chen,Shuying Li,Sijing He
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:16 (5): 5758-5768 被引量:7
标识
DOI:10.1021/acsami.3c14870
摘要

Previous research on covalent organic framework (COF)-based photocatalytic H2O2 synthesis from oxygen reduction focuses more on charge carrier separation but less on the electron utilization efficiency of O2. Herein, we put forward a facile approach to simultaneously promote charge separation and tailor the oxygen reduction pathway by introducing phosphotungstic acid (PTA) into the cationic COF skeleton. Experiments verified that PTA, as an electron transport medium, establishes a fast electron transfer channel from the COF semiconductor conductor band to the substrate O2; meanwhile, the reaction path is optimized by its catalytic cycle for preferable dioxygen capture and reduction in oxygen reduction reaction (ORR) kinetics. The existence of PTA promotes the rate and tendency of converting O2 into •O2– intermediates, which is conducive to boosting the photocatalytic activity and selectivity toward the sequential two-step single-electron ORR. As expected, compared to the pristine TTB-EB, the optimal PTA0.5@TTB-EB achieves a 2.2-fold improvement of visible-light-driven photocatalytic performance with a H2O2 production rate of 897.94 μmol·L–1·h–1 in pure water without using any sacrificial agents. In addition, owing to the robust electrostatic interaction and the confinement effect of porous TTB-EB channels, the PTA@TTB-EB composite possessed favorable stability.
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