LaAlO3-Tailored Active Pairs of Co0–Coδ+ Supported on ZrO2 for Higher Alcohol Synthesis from Syngas

合成气 催化作用 吸附 柠檬酸 化学 无机化学 化学工程 材料科学 物理化学 有机化学 工程类
作者
Pengfei Song,Yuzhen Fang,Xuemei Liu,Ningyan Li,Wei Zhou,Yuan Liu
出处
期刊:Industrial & Engineering Chemistry Research [American Chemical Society]
卷期号:62 (41): 16696-16706
标识
DOI:10.1021/acs.iecr.3c02379
摘要

Cobalt-based catalysts are promising for converting syngas (CO + H2) into higher alcohols, where Coδ+/Co0 is the active pair for higher alcohol formation. The challenge lies in how to construct and to adjust the active pair. In this work, the active pair of Coδ+/Co0 can be obtained via the interaction between a metal Co nanoparticle (NP) with LaAlO3. A series of LaAl1–xCoxO3 (x = 0.2–0.5) were supported on ZrO2 according to the wet-impregnation method with citric acid as the complexing agent, and after reduction, the catalyst of Co–LaAlO3/ZrO2 could be obtained, where cobalt was in the state of Coδ+/Co0, which is the active pair. Coδ+ was formed at the interfaces between Co NPs and LaAlO3 owing to the interaction between them, and the Coδ+/Co0 ratio could be adjusted by the size of Co NPs. In Coδ+/Co0, Coδ+ could adsorb associatively CO and Co0 could adsorb dissociatively, which catalyzed syngas to higher alcohols synergistically. By the way, there is an electron transformation between Co and LaAlO3, which could improve the activity.

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