Lithium-ion intercalation by coupled ion-electron transfer

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作者
Yirui Zhang,Dimitrios Fraggedakis,Tao Gao,Shakul Pathak,Debbie Zhuang,Cristina Grosu,Yash Samantaray,Armando R.C. Neto,Sravani R. Duggirala,Botao Huang,Yun Zhu,Livia Giordano,Ryoichi Tatara,Harsh Agarwal,Ryan Stephens,Martin Z. Bazant,Yang Shao‐Horn
出处
期刊: 被引量:6
标识
DOI:10.26434/chemrxiv-2024-d00cp
摘要

Lithium-ion batteries are powering a revolution in electrification, but the underlying intercalation mechanism at the electrified interface remains poorly understood. Here, we provide experimental and theoretical evidence that lithium intercalation occurs by coupled ion-electron transfer (CIET), in which classical ion transfer from the electrolyte is coupled with quantum-mechanical electron transfer from the electrode to form an ion-electron pair in the reduced state. Current-voltage responses and reaction-limited capacities, corresponding to small and large overpotentials, respectively, were measured for common electrode materials and linked by the theory. The experiments showed universal dependence of the (de-)intercalation rate on Li-ion filling fraction, as well as temperature and electrolyte effects consistent with the theory. These results could be used to guide the design of high-rate battery interfaces that maximize the CIET reaction-limited current.
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