Ce-Doped In2S3 for Enhanced H2O2 Adsorption and Surface Hydroxyl Radical Engineering: Boosting Fenton-like Catalysis via Synergistic Redox Regulation

催化作用 吸附 羟基自由基 激进的 Boosting(机器学习) 化学 兴奋剂 多相催化 化学工程 材料科学 物理化学 有机化学 计算机科学 工程类 光电子学 机器学习
作者
Man Zhang,Yida Zhang,Haiou Liang,Xiaoye Fan,Tong Xu,Jie Bai
出处
期刊:ACS Sustainable Chemistry & Engineering [American Chemical Society]
卷期号:13 (28): 11090-11101 被引量:6
标识
DOI:10.1021/acssuschemeng.5c03883
摘要

The photo-Fenton-like process is recognized due to its remarkable effectiveness in degrading recalcitrant organic pollutants, primarily due to its superior oxidative capabilities. In this work, we synthesized Ce-doped In2S3 hollow-tube catalysts via a precursor-assisted method utilizing MIL-68(In). Within the photo-Fenton-like system, cerium acts as a Fenton-like cocatalyst, activating adsorbed H2O2 through heterolytic cleavage and subsequently generating reactive oxygen species crucial for tetracycline (TC) degradation. Specifically, Ce selective adsorption of H2O2 modulates the prevalent reactive species, shifting the dominant radical type from surface-bound ·OH to free ·OH radicals. Furthermore, the biological toxicity of TC degradation intermediates and their associated ecological risks were systematically evaluated. Radical speciation and reaction pathways were elucidated through a combination of density functional theory calculations and electron paramagnetic resonance analysis, culminating in a proposed catalytic mechanism. These results provide valuable insights into the rational design of photocatalysts aimed at antibiotic degradation and substantially expand the potential applications of rare-earth elements within advanced oxidation technologies.
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