Oxygen evolution reaction on NiFe-LDH/(Ni,Fe)OOH: theoretical insights into the effects of electronic structure and spin-state evolution

析氧 电解质 催化作用 氧气 层状双氢氧化物 氧还原反应 电子结构 自旋态 化学 无机化学 材料科学 化学工程 物理化学 电化学 计算化学 电极 有机化学 工程类
作者
Qian Lin,Guangjun Nan,Da‐Wei Fu,Liyan Xie
出处
期刊:Physical Chemistry Chemical Physics [Royal Society of Chemistry]
卷期号:27 (9): 4926-4933 被引量:12
标识
DOI:10.1039/d5cp00243e
摘要

NiFe-layered double hydroxides (NiFe-LDH) have emerged as promising oxygen evolution reaction (OER) catalysts in alkaline medium, but their commercial applications are limited due to the decrease in their activity as the electrolyte becomes less alkaline. Thus, a comprehensive understanding of the OER mechanism of NiFe-LDH in alkaline medium is desirable for the rational design of new catalysts with improved performances. Especially, their spin-related factors have rarely been systematically investigated during the OER (diamagnetic H2O → paramagnetic O2). Herein, we simulated the OER performance of NiFe-LDH and (Ni,Fe)OOH as NiFe-LDH underwent surface-reconstruction and formed (Ni,Fe)OOH under alkaline conditions. Results demonstrated an enhanced OER performance on (Ni,Fe)OOH, and the Fe active site of NiFe-LDH on losing 3H (namely, NiFe(OH)2 - 3H) showed the lowest overpotential for OER because the d-orbital electron of the Fe atom shifted up to the Fermi level. Notably, the electronic interaction between Fe and OOH induced a change in the spin state of Fe, which further decreased the overpotential for the OER. Thus, the overpotential of the Fe site on NiFe(OH)2 - 3H decreased from 0.55 eV to 0.46 eV. The density of states (DOS) analysis revealed that the spin flip of Fe promoted the formation of bonding states between Fe and OOH, endowing the catalyst with a better OER performance. Our findings can help pave the way for the development of high-performance OER catalysts at the spintronic level.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
chi完成签到,获得积分20
刚刚
znn完成签到,获得积分10
1秒前
摇一摇小猪咪完成签到,获得积分10
1秒前
2秒前
2秒前
刘哈哈完成签到,获得积分10
2秒前
2秒前
米斯塔林完成签到,获得积分10
3秒前
777完成签到,获得积分20
3秒前
John完成签到 ,获得积分10
4秒前
GHL完成签到,获得积分10
4秒前
木林森完成签到,获得积分10
4秒前
summer完成签到,获得积分10
5秒前
磊大彪完成签到 ,获得积分10
5秒前
5秒前
tian完成签到,获得积分10
5秒前
ding应助面粉厂采纳,获得10
5秒前
跳动的蓝精灵完成签到,获得积分10
5秒前
Hello应助binban128采纳,获得10
6秒前
烂漫明轩完成签到 ,获得积分10
6秒前
6秒前
张张完成签到,获得积分10
6秒前
爱看电影的真诚完成签到 ,获得积分10
7秒前
睁眼睡大觉完成签到 ,获得积分10
7秒前
7秒前
ruinar完成签到 ,获得积分10
8秒前
正直的夏波完成签到,获得积分10
8秒前
DearG完成签到,获得积分10
8秒前
可爱的豆芽完成签到,获得积分10
9秒前
9秒前
bb机完成签到,获得积分10
9秒前
159357给159357的求助进行了留言
10秒前
林撞树完成签到,获得积分10
10秒前
10秒前
微纳组刘同完成签到,获得积分10
10秒前
冰冷天蝎座完成签到,获得积分10
11秒前
Leo89完成签到,获得积分10
11秒前
无限的寄真完成签到 ,获得积分10
11秒前
王12完成签到,获得积分10
11秒前
11秒前
高分求助中
(应助此贴封号)【重要!!请各用户(尤其是新用户)详细阅读】【科研通的精品贴汇总】 10000
Principles of town planning: translating concepts to applications 1000
Navigating Normative Orders. Interdisciplinary Perspectives 800
1 Peter and Christ's Descent to the Dead in Its Early Christian Reception 700
Organizational Behavior 510
Management and the Arts 510
Matrix Methods in Data Mining and Pattern Recognition Second Edition 510
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 纳米技术 工程类 有机化学 化学工程 生物化学 计算机科学 内科学 物理 复合材料 催化作用 细胞生物学 无机化学 光电子学 物理化学 电极 基因
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 7739063
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 9287966
关于积分的说明 20186030
捐赠科研通 7317078
什么是DOI,文献DOI怎么找? 3306031
关于科研通互助平台的介绍 2458551
邀请新用户注册赠送积分活动 2315960