Ordered mesoporous N-doped carbon supported Ru for selective adsorption and hydrogenation of quinoline

选择性 催化作用 喹啉 介孔材料 吸附 掺杂剂 无机化学 化学 吡啶 X射线光电子能谱 初湿浸渍 材料科学 化学工程 兴奋剂 有机化学 工程类 光电子学
作者
Xiaolong Yu,Renfeng Nie,Haifu Zhang,Xinhuan Lu,Dan Zhou,Qinghua Xia
出处
期刊:Microporous and Mesoporous Materials [Elsevier]
卷期号:256: 10-17 被引量:47
标识
DOI:10.1016/j.micromeso.2017.07.048
摘要

Ordered mesoporous N-doped carbon (OMNC) is prepared via a facile nanocasting approach using ethylenediamine (EDA) and carbon tetrachloride (CTC) as precursors, for which the pore structure, N-dopants and basicity are strongly dependent on the pyrolysis temperature (500–800 °C). After supporting 2.5% Ru by incipient wetness impregnation, the imitate interaction of N-dopants with Ru has a strong influence on the activity and selectivity of quinoline hydrogenation, as disclosed by XPS and H2-TPR studies. It is found that Ru/OMNC-700 obtained at 700 °C shows superior substrate adsorption and catalytic activity under mild conditions (40 °C and 1 MPa H2). The turnover frequency (TOF) and activation energy of Ru/OMNC-700 for the hydrogenation of quinoline are 71.0 h−1 and 31.37 kJ/mol. In particular, this catalyst retains 98.3% of the initial catalytic activity after 5 recycles and shows high compatibility with various N-heterocycles with good conversion and high selectivity, attributed to the strong electron donation from OMNC-700 to Ru and the enhanced adsorption of pyridine ring with high selectivity over OMNC-700. This strategy for the preparation of the supported Ru catalysts opens a new possibility of designing highly efficient heterogeneous catalysts in the future.
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