Deciphering the Role of Fluoroethylene Carbonate towards Highly Reversible Sodium Metal Anodes

电解质 溶剂化 碳酸盐 电化学 化学 金属 阳极 碳酸乙烯酯 碳酸钠 无机化学 分子 电极 有机化学 物理化学
作者
Xueying Zheng,Suting Weng,Wei Luo,Bo Chen,Xiao Zhang,Zhen‐Yi Gu,Haotian Wang,Xiaolu Ye,Xuyang Liu,Liqiang Huang,Xing‐Long Wu,Xuefeng Wang,Yunhui Huang
出处
期刊:Research [AAAS00]
卷期号:2022 被引量:31
标识
DOI:10.34133/2022/9754612
摘要

Sodium metal anodes (SMAs) suffer from extremely low reversibility (<20%) in carbonate-based electrolytes-this piece of knowledge gained from previous studies has ruled out the application of carbonate solvents for sodium metal batteries. Here, we overturn this conclusion by incorporating fluoroethylene carbonate (FEC) as cosolvent that renders a Na plating/stripping efficiency of >95% with conventional NaPF6 salt at a regular concentration (1.0 M). The peculiar role of FEC is firstly unraveled via its involvement into the solvation structure, where a threshold FEC concentration with a coordination number>1.2 is needed in guaranteeing high Na reversibility over the long-term. Specifically, by incorporating an average number of 1.2 FEC molecules into the primary Na+ solvation sheath, lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) levels of such Na+-FEC solvates undergo further decrease, with spin electrons residing either on the O=CO(O) moiety of FEC or sharing between Na+ and its C=O bond, which ensures a prior FEC decomposition in passivating the Na surface against other carbonate molecules. Further, by adopting cryogenic transmission electron microscopy (cryo-TEM), we found that the Na filaments grow into substantially larger diameter from ~400 nm to >1 μm with addition of FEC upon the threshold value. A highly crystalline and much thinner (~40 nm) solid-electrolyte interphase (SEI) is consequently observed to uniformly wrap the Na surface, in contrast to the severely corroded Na as retrieved from the blank electrolyte. The potence of FEC is further demonstrated in a series of "corrosive solvents" such as ethyl acetate (EA), trimethyl phosphate (TMP), and acetonitrile (AN), enabling highly reversible SMAs in the otherwise unusable solvent systems.
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