A single-atom iron nanozyme reactor for α-ketoglutarate synthesis

纳米反应器 生物催化 化学 催化作用 氧化脱氨基 过氧化氢 脱氨基 基质(水族馆) 活动站点 氧化酶试验 组合化学 分解 反应机理 有机化学 地质学 海洋学
作者
Yun Sun,Xiaoran Jing,Bolong Xu,Huan Liu,Huan Liu,Min Chen,Qingyuan Wu,Zhijun Huang,Lirong Zheng,Xiaotao Bi,Yao Nie,Huiyu Liu,Huiyu Liu
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier BV]
卷期号:466: 143269-143269 被引量:16
标识
DOI:10.1016/j.cej.2023.143269
摘要

Efficient removal of the by-product hydrogen peroxide (H2O2) in the oxidase-catalyzed reactions is a major challenge in biocatalysis that hinders the production of high yields of ketoacids. Here, we demonstrate the use of single-atom Fe nanozymes (SAFs) for H2O2 decomposition inspired by natural enzymes, to improve the efficiency of L-Glutamate oxidase (LGOX)-assisted catalysis for α-ketoglutarate (α-KG) synthesis. SAFs exhibit Metal-Nitrogen coordination and atomically dispersed active sites, providing superior enzyme-like activity for H2O2 decomposition. The SAFs@LGOX nanozyme-enzyme nanoreactors exhibit high catalytic efficiency due to in situ removal of H2O2 by SAFs during the deamination reaction. Additionally, SAFs enhance the pH and temperature tolerance, as well as thermal stability of LGOX. The nanoreactors achieved about 90% substrate conversion to α-KG within 2.5 h, compared to almost complete oxidation of the product in the absence of single atom Fe active sites. These findings suggest that the nanozyme-based strategy for rapid byproducts removal through mimicking enzymatic activity has promising applications in biocatalysis and may inspire the design of more effective nanozymes.
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