Regulating surface acid-base balance on NaZSM-5 by Fe modification towards enhanced methanol dehydration to dimethyl ether

二甲醚 甲醇 催化作用 化学 选择性 吸附 脱水 脱水反应 解吸 无机化学 基础(拓扑) 化学工程 有机化学 生物化学 工程类 数学分析 数学
作者
Miao Yu,Tianyu Mo,Hongyan Li,Songnan Li,Bin Lü,Jingxiang Zhao,Qinghai Cai
出处
期刊:Fuel Processing Technology [Elsevier BV]
卷期号:238: 107524-107524 被引量:7
标识
DOI:10.1016/j.fuproc.2022.107524
摘要

Mostly, adjusting or modifying the surface acidity by embedding other elements on HZSM-5 is carried out to promote catalytic performance for methanol dehydration. However, the modified HZSM-5 allows to conduct the dehydration reaction at high temperatures (≥ 220 °C), and with lower catalytic activity. In this work, the modification of NaZSM-5 by simple impregnation in Fe3+ solution to adjust its surface acidity-basicity was attempted. The obtained composite was systematically characterized by XRD, SEM, TEM, XPS, UV–vis, 29Si and 27Al MAS NMR, and N2 adsorption-desorption measures, respectively, and it presented high efficiency for dehydration of methanol to dimethyl ether at lower reaction temperature due to the uniform distribution of the active sites and acid-base balance on the surface, achieving >90% conversion with ca. 100% selectivity at 180 °C. The acidic and basic sites as the active ones on the catalyst surface were measured by NH3- or CO2-TPD. The methanol adsorption behavior was explored by in situ IR technique, realizing the associative catalytic role of acidic-basic balance. Moreover, as it continuously runs over 500 h, the catalytic activity and selectivity hold constant without coke generation, indicating its super high stability.
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