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Ketjen Black-Decorated Li 2 C 4 O 4 for LiF-Rich CEI Engineering and Mn Dissolution Suppression in Long-Life LiMn 0.6 Fe 0.4 PO 4 Cathodes

氧化剂 溶解 锰 阴极 化学工程 分解 电化学 化学 氧气 材料科学 离子 动力学 电极 氧化还原 氧化锰 无机化学 析氧 电解质
作者
Chenxi Yan,Xing Liu,Na Tian,Jiaxin Xie,Yu Gao,Longjun He,Y LI,Kaihang Ye,Meiqi Yang,Dingtao Ma,Peixin Zhang,Lipeng Zhang
出处
期刊:ACS applied energy materials [American Chemical Society]
卷期号:9 (11): 7013-7024
标识
DOI:10.1021/acsaem.6c00589
摘要

The limited cycling stability of LiMn 0.6 Fe 0.4 PO 4 (LMFP) cathodes, largely attributed to manganese dissolution and unstable interfaces, restricts their application. To address this, a conductive ketjen black-modified Li 2 C 4 O 4 prelithiation agent (KB-DLS, KD) is incorporated, which is not used as a conventional prelithiation agent but as a cathode functional additive. This work indicates that CO released from the decomposition of KB-DLS can react with lattice oxygen in LMFP, reduce highly oxidizing Mn 3+, and produce CO 2 . The reduction of Mn 3+ suppresses Mn dissolution and reduces harmful species in the CEI layer caused by its strong oxidizing property. Meanwhile, the locally acidic environment generated by CO 2 promotes the formation of a dense and stable LiF-rich CEI layer. This series of synergistic optimizations endows KD-LMFP with superior ion transport kinetics and excellent electrochemical performance. Consequently, the optimized KD-LMFP cathode delivers substantially improved capacity retention of 83.1% after 500 cycles at 1 C in half-cells (vs. 67.7% for bare LMFP) and superior rate capability. Meanwhile, the KD-LMFP‖graphite full cell achieves 98.4% capacity retention after 500 cycles at 1 C. This study provides a facile interfacial engineering strategy using a functional additive to develop high-performance, long-life LMFP cathodes.
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