Ketjen Black-Decorated Li 2 C 4 O 4 for LiF-Rich CEI Engineering and Mn Dissolution Suppression in Long-Life LiMn 0.6 Fe 0.4 PO 4 Cathodes

氧化剂 溶解 阴极 化学工程 分解 电化学 化学 氧气 材料科学 离子 动力学 电极 氧化还原 氧化锰 无机化学 析氧 电解质
作者
Chenxi Yan,Xing Liu,Na Tian,Jiaxin Xie,Yu Gao,Longjun He,Y LI,Kaihang Ye,Meiqi Yang,Dingtao Ma,Peixin Zhang,Lipeng Zhang
出处
期刊:ACS applied energy materials [American Chemical Society]
卷期号:9 (11): 7013-7024
标识
DOI:10.1021/acsaem.6c00589
摘要

The limited cycling stability of LiMn 0.6 Fe 0.4 PO 4 (LMFP) cathodes, largely attributed to manganese dissolution and unstable interfaces, restricts their application. To address this, a conductive ketjen black-modified Li 2 C 4 O 4 prelithiation agent (KB-DLS, KD) is incorporated, which is not used as a conventional prelithiation agent but as a cathode functional additive. This work indicates that CO released from the decomposition of KB-DLS can react with lattice oxygen in LMFP, reduce highly oxidizing Mn 3+, and produce CO 2 . The reduction of Mn 3+ suppresses Mn dissolution and reduces harmful species in the CEI layer caused by its strong oxidizing property. Meanwhile, the locally acidic environment generated by CO 2 promotes the formation of a dense and stable LiF-rich CEI layer. This series of synergistic optimizations endows KD-LMFP with superior ion transport kinetics and excellent electrochemical performance. Consequently, the optimized KD-LMFP cathode delivers substantially improved capacity retention of 83.1% after 500 cycles at 1 C in half-cells (vs. 67.7% for bare LMFP) and superior rate capability. Meanwhile, the KD-LMFP‖graphite full cell achieves 98.4% capacity retention after 500 cycles at 1 C. This study provides a facile interfacial engineering strategy using a functional additive to develop high-performance, long-life LMFP cathodes.
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