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Screening Ir-Free Trimetallic Alloys with Consideration of Metal Electronegativity and Oxophilicity toward Ammonia Electrooxidation

电催化剂 电负性 催化作用 脱氢 化学 电化学 无机化学 密度泛函理论 金属 吸附 物理化学 电极 计算化学 有机化学
作者
Zhengwei Zhang,Hao Shen,Yongying Wang,Zeguang Dong,Tieyu Hu,Zhongti Sun,Juan Yang,Yi Li
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:14 (21): 15965-15975 被引量:16
标识
DOI:10.1021/acscatal.4c05185
摘要

Ir-contained alloys represent the state-of-the-art ammonia oxidation reaction (AOR) electrocatalysts for direct ammonia fuel cells, but they are greatly impeded by their high cost. Here, we rationally design and synthesize Ir-free trimetallic alloys with the consideration of metal electronegativity and oxophilicity that govern the reactivity of the alloy surface. By introducing a metal (i.e., Pd) with an electronegativity like Ir and oxophilic metals (i.e., Mn, Fe, Co, or Ni) into Pt, we have screened a high-performance Ir-free trimetallic electrocatalyst system. Among others, Pt3PdNi was experimentally selected as an optimal AOR electrocatalyst, showing an onset potential of ∼0.45 V versus the reversible hydrogen electrode, lower than those of Pt, Pt3Pd, and Pt3RuNi controls and much closer to commercial PtIr/C. Further carbon support selection has resulted in the optimal Pt3PdNi deposited onto carboxyl-functionalized carbon black displaying the highest peak current density of 252.9 A gPt–1. Density functional theory calculations further demonstrated that PdNi atoms in Pt decrease the reaction energy barrier of electrochemical dehydrogenation of *NH2 to *NH, resulting in enhanced catalytic activity for the AOR. Moreover, the hydrazine electrooxidation experiments indicate that NH3 adsorption and activation before N–N dimerization is kinetically sluggish.
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