Ultrabroadband plasmon driving selective photoreforming of methanol under ambient conditions

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作者
Nasir Uddin,Zhehao Sun,Julien Langley,Haijiao Lu,Pengfei Cao,Ary Anggara Wibowo,Xinmao Yin,Chi Sin Tang,Hieu T. Nguyen,Jack D. Evans,Xinzhe Li,Xiaoliang Zhang,Marc Heggen,Rafal E. Dunin‐Borkowski,Andrew T. S. Wee,Haitao Zhao,Nicholas J. Cox,Zongyou Yin
出处
期刊:Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America [National Academy of Sciences]
卷期号:120 (3): e2212075120-e2212075120 被引量:17
标识
DOI:10.1073/pnas.2212075120
摘要

Liquid methanol has the potential to be the hydrogen energy carrier and storage medium for the future green economy. However, there are still many challenges before zero-emission, affordable molecular H 2 can be extracted from methanol with high performance. Here, we present noble-metal-free Cu–WC/W plasmonic nanohybrids which exhibit unsurpassed solar H 2 extraction efficiency from pure methanol of 2,176.7 µmol g −1 h −1 at room temperature and normal pressure. Macro-to-micro experiments and simulations unveil that local reaction microenvironments are generated by the coperturbation of WC/W’s lattice strain and infrared-plasmonic electric field. It enables spontaneous but selective zero-emission reaction pathways. Such microenvironments are found to be highly cooperative with solar-broadband-plasmon-excited charge carriers flowing from Cu to WC surfaces for efficient stable CH 3 OH plasmonic reforming with C 3 -dominated liquid products and 100% selective gaseous H 2 . Such high efficiency, without any CO x emission, can be sustained for over a thousand-hour operation without obvious degradation.
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