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Metal-hydroxyls mediate intramolecular proton transfer in heterogeneous O–O bond formation

化学 分子内力 微型多孔材料 质子 电催化剂 氢键 光化学 金属 电解质 酒精氧化 分子 动力学 水二聚体 化学物理 聚合 键裂 质子化 计算化学 质子输运 离子键合 过渡金属 聚合物 分子动力学 脱质子化 无机化学 电解水
作者
Hao Yang,Fusheng Li,Shaoqi Zhan,Yawen Liu,Tianqi Liu,Linqin Wang,Wenlong Li,Mårten S. G. Ahlquist,Sumbal Farid,Rile Ge,Junhu Wang,Marc T. M. Koper,Licheng Sun
出处
期刊:Nature Chemistry [Nature Portfolio]
标识
DOI:10.1038/s41557-025-01993-8
摘要

Abstract Metal (hydro)oxides are among the most effective heterogeneous water oxidation catalysts. Elucidating the interactions between oxygen-bridged metal sites at a molecular level is essential for developing high-performing electrocatalysts. Here we demonstrate that adjacent metal-hydroxyl groups function as intramolecular proton–electron transfer relays to enhance water oxidation kinetics. We achieved this using a well-defined molecular platform with an aza-fused π -conjugated microporous polymer that coordinates molecular Ni or Ni–Fe sites that emulate the structure of the most active edge sites in Ni–Fe materials for studying the heterogeneous water oxidation mechanism. We combine experimental and computational results to reveal the origin of pH-dependent reaction kinetics for O–O bond formation. We find both the anions in solution and the adjacent Ni 3+ –OH site act as proton transfer relays, facilitating O–O bond formation and leading to pH-dependent water oxidation kinetics. This study provides significant insights into the critical role of electrolyte pH in water oxidation electrocatalysis and enhancement of water oxidation activity in Ni–Fe systems.
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