Pd0–Ov–Ce3+ Interfacial Sites with Charge Redistribution for Enhanced Hydrogenation of Methyl Oleate to Methyl Stearate

催化作用 吸附 金属 再分配(选举) 硬脂酸盐 光化学 离解(化学) 化学 材料科学 无机化学 有机化学 政治学 政治 法学
作者
Meng Zhao-hui,Ying Liao,Ling Liu,Yaqian Li,Hao Yan,Xiang Feng,Xiaobo Chen,Yibin Liu,Chaohe Yang
出处
期刊:Transactions of Tianjin University [Springer Science+Business Media]
卷期号:30 (4): 359-368 被引量:3
标识
DOI:10.1007/s12209-024-00404-2
摘要

Abstract Improving the efficiency of metal/reducible metal oxide interfacial sites for hydrogenation reactions of unsaturated groups (e.g., C=C and C=O) is a promising yet challenging endeavor. In our study, we developed a Pd/CeO 2 catalyst by enhancing the oxygen vacancy (O V ) concentration in CeO 2 through high-temperature treatment. This process led to the formation of an interface structure ideal for supporting the hydrogenation of methyl oleate to methyl stearate. Specifically, metal Pd 0 atoms bonded to the O V in defective CeO 2 formed Pd 0 –O V –Ce 3+ interfacial sites, enabling strong electron transfer from CeO 2 to Pd. The interfacial sites exhibit a synergistic adsorption effect on the reaction substrate. Pd 0 sites promote the adsorption and activation of C=C bonds, while O V preferably adsorbs C=O bonds, mitigating competition with C=C bonds for Pd 0 adsorption sites. This synergy ensures rapid C=C bond activation and accelerates the attack of active H* species on the semi-hydrogenated intermediate. As a result, our Pd/CeO 2 -500 catalyst, enriched with Pd 0 –O V –Ce 3+ interfacial sites, demonstrated excellent hydrogenation activity at just 30 °C. The catalyst achieved a Cis–C18:1 conversion rate of 99.8% and a methyl stearate formation rate of 5.7 mol/(h·g metal ). This work revealed the interfacial sites for enhanced hydrogenation reactions and provided ideas for designing highly active hydrogenation catalysts.
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