Increasing the light extraction efficiency of monochrome organic light-emitting diodes

Organische, lichtemittierende Dioden (OLEDs) bezeichnen neuartige Lichtquellen, welche zur Beleuchtung oder für Displayanwendungen nutzbar sind. Im Allgemeinen ist die Lichtausbeute durch den hohen Brechungsindex und die Dünnschichtgeometrie der OLED begrenzt. Der hohe Brechungsindex sorgt dafür, dass ein signifikanter Anteil des emittierten Lichts in der OLED durch Totalreflexion (TIR) gefangen ist. Durch den Dünnschichtaufbau der OLED wird außerdem die Lichterzeugung für resonante Moden der kohärenten optischen Mikrokavität erhöht. Dies gilt im Besonderen für die nichtstrahlenden Moden. In dieser Arbeit wurden zwei Methoden untersucht, um die Lichtausbeute aus OLEDs zu erhöhen.\n\nZuerst wurde die Implementierung von Materialien mit niedrigem Brechungsindex angrenzend zum undurchsichtigen metallischen Rückkontakt untersucht. Die Modifizierung des Brechungindexes verändert die Dispersionsrelation der an der Grenzfläche zwischen Metall und Dielektrikum angeregten nicht-strahlenden Oberflächenplasmonpolariton-Resonanz (SPP). Dadurch wird der Phasenraum verkleinert, in welchen effizient Strahlung abgegeben werden kann. Da die SPP-Resonanz eine nichtstrahlende Verlustquelle der Mikrokavität darstellt, wird so die Auskopplungseffizienz der OLED erhöht. In experimentellen Umsetzungen konnte die externe Quanteneffizienz (EQE) sowohl für einen Emitter gesteigert werden, welcher eine isotrope Verteilung der Strahlungsquellen besitzt (Ir(ppy)3 , +19 %), als auch für eine vorzugsweise horizontale Ausrichtung (Ir(ppy)2 (acac), +18 %). Die Steigerung der EQE korrespondiert sehr gut mit der berechneten Steigerung der Auskopplungseffizienz für die jeweiligen Mikrokavitäten (+23 %, bzw. +19 %). Weitere optische Simulationen legen den Schluss nahe, dass dieser Ansatz ebenso für perfekt horizontale Ausrichtung der Quellen sowie für weiße OLEDs anwendbar ist.\n\nAls zweiter Ansatz wurde die erhöhte Lichtausbeute durch Bragg-Streuung an periodische Linienstrukturen untersucht. In dieser Arbeit wurden Methoden untersucht, bei denen die Oberflächen strukturiert wurde, auf welche die organischen Halbleiterschichten der OLEDs aufgebracht wurden. Für bottom-OLEDs (durch ein Substrat emittierende OLEDs), wurde direkt die transparente Elektrode durch ein Laserinterferenzablationsverfahren (DLIP) modifiziert. Zusätzlich wurden top-OLEDs untersucht (direkt aus der Mikrokavität Licht emittierende OLEDs), für welche alle Schichten auf eine periodisch strukturierte Photolackschicht aufgedampft wurden. \n\nFür die bottom-OLEDs konnte für eine Gitterkonstante von 0.71 μm eine Steigerung der EQE um 27 %, verglichen zu einer optimierten unstrukturierten Referenz, ermittelt werden. Eine Vergrößerung der Gitterkonstante führt zu einer Abnahme der EQE. Die erhöhte EQE wird auf die Überlagerung des planaren Emissionsspektrums mit Beiträgen von Bragg-gestreuten, ursprünglich nicht-strahlenden Moden zurückgeführt, wobei die Intensitäten der Anteile von der Gitterkonstante und der Strukturhöhe abhängen. Für die top-OLEDs konnte eine Steigerung der EQE um 13 % für eine Gitterkonstante von 1.0 μm festgestellt werden. \n\nIm Gegensatz zu den bottom-OLEDs wird für kleinere Gitterkonstanten (0.6 μm) hier die EQE nicht erhöht. Vielmehr kommt es durch die starke Veränderung des Emissionsspektrums zu einer Erhöhung der photometrischen Lichtausbeute um 13.5 %. Die starke Veränderung des Emissionspektrums wird auf eine kohärente Kopplung zwischen den Bragg-gestreuten Moden zurückgeführt, bedingt durch die starke optische Mikrokavität dieses OLED-Typs.\n\nUm diese Effekte quantitativ zu beschreiben, wurde ein entsprechendes Modell entwickelt und implementiert. Die Qualität der Simulationsergebnisse wird anhand von Literaturreferenzen überprüft, wobei eine gute Übereinstimmung zu experimentell gemessenen Spektren erzeugt wird. Mit dem Simulationsmodell werden Vorhersagen über das Emissionspektrum und die resultierenden Effizienzen möglich. Für bottom-OLEDs wurde festgestellt, dass eine starke Veränderung des Emissionspektrums für Gitterkonstanten unterhalb von 0.5 μm erzeugt werden kann. \n\nHingegen sind für top-OLEDs sehr schwache Strukturen oder große Gitterkonstanten notwendig, um eine nur schwache Veränderung des Emissionsspektrums und damit einen allgemeinen Effizienzgewinn zu erzeugen. Bezüglich der Gitterkonstante, ist diese Erkenntnis ist im Gegensatz zur üblichen Herangehensweise zur Implementierung periodischer Streuschichten in OLEDs. Mit der implementierten Simulationsmethode werden jedoch Aussagen bzgl. Emissionspektrum und Effizienz für eine breite Spanne an OLED-Strukturen vor der experimentellen Umsetzung möglich.:1. Introduction\n1.1. Motivation\n1.2. Scope and outline of this work\n2. Organic light emitting diodes - basic concepts\n2.1. Amorphous organic semiconductors – electronic properties and transport of charge carriers\n2.2. Charge injection into organic semiconductors\n2.3. Doping of organic semiconductors and the p-i-n concept for OLEDs\n2.4. Charge carrier recombination mechanisms\n2.4.1. Displaced harmonic oscillator model for the photoluminescence\nspectrum of organic emitters\n3. OLEDs from thin homogeneous films - theoretical introduction into the optics\n3.1. Maxwell’s equations\n3.1.1. Boundary conditions\n3.1.2. Poynting’s theorem, energy density, and energy flux density\n3.2. Optics of thin planar films\n3.2.1. Plane waves solution for the homogeneous Maxwell’s equations\n3.2.2. Transfer-matrix formalism\n3.3. Radiation from electric dipoles embedded into stratified media\n3.4. Remarks on the normalized power dissipation\n3.5. Description of outcoupled light as resonances\n3.6. Basics of optimizing efficiency of OLEDs\n3.6.1. Efficiencies for OLED characterization\n3.6.2. Optimization of light outcoupling of OLEDs\n3.6.2.1. Optimization of the basic cavity layout\n3.6.2.2. Optimization of the emitter distribution\n3.6.3. Enhancing OLED efficiency beyond the planar limit\n4. Experimental fabrication and characterisation methods\n4.1. Fabrication methods for organic semiconductors\n4.2. Electrical and optical characterisation\n4.3. Experimental realization of periodic corrugated surfaces\n5. Enhancing the outcoupling efficiency by introducing low-refractive index layers\n5.1. Dispersion relations of surface plasmon polaritons in thin film optical\nmicrocavities\n5.1.1. Bulk surface plasmon polaritons\n5.1.2. Coupled surface plasmon polariton states for thin film geometries\n5.2. Theoretical potential for outcoupling enhancement due to low refractive\nindex interlayers\n5.3. Experimental validation for top-emitting OLEDs with isotropic or anisotropic green phosphorescent emitter\n6. Bragg scattering for improved light outcoupling from OLEDs\n6.1. Field expansion for periodic photonic crystals\n6.2. Bragg scattering in weakly periodically perturbed bottom-emitting monochrome OLEDs\n6.2.1. Device details and experimental characterization\n6.2.2. Quantitative assignment of Bragg scattering effects within electroluminescence spectrum\n6.3. Bragg scattering in top-emitting monochrome OLEDs\n6.3.1. Device details and experimental characterization\n6.3.2. Analysis of electroluminescence spectrum and description of scattered light from resonance model\n6.4. Simulation of the spectral radiant intensity for periodically corrugated\nOLEDs\n6.4.1. Theoretical flowchart\n6.4.2. Preliminaries and source representation\n6.4.2.1. Plane wave expansion and z-depended field coefficient\nrepresentation\n6.4.2.2. Pseudo-periodic polarization source\n6.4.2.3. Solution to the inhomogeneous Maxwell’s equations for a pseudo-periodic source\n6.4.3. Field propagation and scattering matrix\n6.4.3.1. Reducing the Maxwell’s equation\n6.4.3.2. Representation-transformation matrices\n6.4.3.3. Formulation of transfer-matrix formalism for periodically perturbed media\n6.4.3.4. Iterative calculation of the scattering matrix in plane\nwave basis\n6.4.4. From electromagnetic fields to measurement\n6.4.4.1. Far-field solutions in superstrate/substrate media\n6.4.4.2. System matrix for pseudo-periodic sources within periodically corrugated cavity\n6.4.4.3. Radiant intensity from far-field solutions\n6.4.4.4. Treatment of incoherent thick superstrate and substrate\n6.4.4.5. Including electroluminescence spectra of organic emitter materials\n6.5. Simulation of light emission from emitters embedded into periodically perturbed microcavities\n6.5.1. Comparison to experimental data and existing simulation approaches\n6.5.2. Simulated light emission for periodically perturbed microcavities\n6.5.2.1. Simulation of light emission from corrugated bottom-emitting OLEDs\n6.5.2.2. Comparing simulation to experiment for top-emitting OLEDs on corrugated photoresist\n6.5.3. A-priori simulation of optical microcavities\n6.5.3.1. Variation of lattice constant and aspect ratio to maximize\ntotal radiant intensity\n7. Conclusions\n8. Outlook\nAppendices\nA. Materials – Abbreviations and optoelectronic modeling parameters\nA.1. Organic semiconductors and ZnO:Al\nA.1.1. Active emitter materials\nA.1.2. Dielectric functions\nA.2. Metals\nB. Power dissipation spectra and oSPP shifts for top- and bottom-emitting\nOLEDs incorporating silver and aluminum anode layers\nC. Further comments on theoretical derivations leading to the simulation of\nemission from photonic crystal optical microcavities\nC.1. Numerical approximation of the integration of Maxwell’s equation\nC.2. Details on the far-field approximation of the periodic plane wave expansion\nC.3. Derivation of the efficient iterative calculation scheme for the scattering-matrix\nC.4. On the equality of the two system matrices\nC.5. Calculation of the complete scattering-matrix for the passive periodically perturbed microcavity\nBibliography