Mesoporous Aluminosilicates with Ordered Hexagonal Structure, Strong Acidity, and Extraordinary Hydrothermal Stability at High Temperatures

硅酸铝 介孔材料 微型多孔材料 化学 沸石 化学工程 催化作用 热液循环 热稳定性 MCM-41 分子筛 无机化学 有机化学 工程类
作者
Z Zhang,Yanhe Han,Feng Xiao,Shaofu Qiu,Liya Zhu,R Wang,Yan Yu,Bingsuo Zou,Ying Wang,Han-Dong Sun,Dongyuan Zhao,Yunrong Wei
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:123 (21): 5014-5021 被引量:332
标识
DOI:10.1021/ja004138t
摘要

Highly ordered hexagonal mesoporous aluminosilicates (MAS-5) with uniform pore sizes have been successfully synthesized from assembly of preformed aluminosilcate precursors with cetyltrimethylammonium bromide (CTAB) surfactant. The aluminosilicate precursors were obtained by heating, at 100--140 degrees C for 2--10 h, aluminasilica gels at the Al(2)O(3)/SiO(2)/TEAOH/H(2)O molar ratios of 1.0/7.0--350/10.0--33.0/500--2000. Mesoporous MAS-5 shows extraordinary stability both in boiling water (over 300 h) and in steam (800 degrees C for 2 h). Temperature-programmed desorption of ammonia shows that the acidic strength of MAS-5 is much higher than that of MCM-41 and is comparable to that of microporous Beta zeolite. In catalytic cracking of 1,3,5-triisopropylbenzene and alkylation of isobutane with butene, MAS-5 exhibits greater catalytic activity and selectivity, as compared with MCM-41 and HZSM-5. The MAS-5 samples were characterized with infrared, UV--Raman, and NMR spectroscopy and numerous other techniques. The results suggest that MAS-5 consists of both mesopores and micropores and that the pore walls of MAS-5 contain primary and secondary structural building units, similar to those of microporous zeolites. Such unique structural features might be responsible for the observed strong acidity and high thermal stability of the mesoporous aluminosilicates with well-ordered hexagonal symmetry.
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